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研究快报:西安9月发现显著提高的放射性碘-12

时间:2019-10-25 05:30来源:地球科学
研究快报:西安9月发现显著提高的放射性碘-129——是否与朝鲜第六次核试验有关? 2018年6月12日上午,一则重磅消息瞬间吸引全世界的目光,朝鲜国务委员会委员长金正恩与美国总统特

研究快报:西安9月发现显著提高的放射性碘-129——是否与朝鲜第六次核试验有关?

2018年6月12日上午,一则重磅消息瞬间吸引全世界的目光,朝鲜国务委员会委员长金正恩与美国总统特朗普在新加坡圣淘沙岛嘉佩乐酒店正式会面并进行会谈。这是自上世界50年代以来两个一直“互相敌视”的国家最高领导人的首次会晤,对于缓和朝鲜半岛局势、维护东北亚地区的和平稳定具有划时代的重要意义。

2018年5月13日至18日,第18届国际放射性化学年会在捷克西部小城玛利亚温泉市举行。共有来自36个国家的334名科研工作者参加此次会议,本次会议在两个分会场安排了168个内容丰富的口头报告,同时还有193个展示报告分次在会场展列,为参会代表提供了广泛的交流平台。国内共四家单位参加本次会议,包括中国科学院近代物理研究所、中国原子能研究院、兰州大学及中国科学院地球环境研究所。来自我所加速器质谱中心的侯小琳研究员,张璐远助理研究员以及16级在读博士生赵雪参加本次会议。

张路远*,侯小琳*,程鹏,陈宁,范煜坤,刘起

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中国科学院地球环境研究所,黄土与第四纪地质国家重点实验室,陕西省加速器质谱技术及应用重点实验室,西安加速器质谱中心,西安,710061

简单回顾历史不难发现,两国关系之所以长期处于紧张状态,一个很重要的因素恐怕就是我们的邻国朝鲜几代领导人出于自保目的锲而不舍地“核试验”,并时而在某些关键时刻宣称可以用核武器威胁一下“老大哥”和盟友们的安全,也因此经历了核试验-弃核试验-再核试验以及被反复被经济制裁的漩涡之中。所以当2018年4月朝鲜宣布停止核武器和洲际弹道导弹试验,废弃北部核试验场,并提出了集中力量发展经济的新战略路线时候,各界都在欢呼朝鲜向半岛无核化迈出了重要一步。撇开其它因素不谈,这可能是能够让两个国家领导人坐在一起“谈心”的重要原因之一。我们暂且不用怀疑我们的邻国是否真正放弃核试验?如果说“核试验”一旦发生了,并且有放射性的物质释放到我们的生存环境里,究竟能否用一些先进的技术手段和方法对它进行监测呢?答案是肯定的。

图1 我所参会人员与其他国内参会者合影

2017年9月3日,朝鲜宣称成功进行了第六次核试验。我国环保部在第一时间启动了二级应急响应状态,进行了为期8天的环境放射性监测,但均未检测到放射性泄露[1]。但是几天后我们在西安对于放射性核素碘-129的监测中,却发现了比核爆前提高了超过四倍的水平,难道与9月3日的朝鲜第六次核试验有关?如果真的与核试验有关,为什么环保部的监测并没有显示出来?如果129I信号的升高与朝鲜核武器试验没有关系,那又是什么原因造成的呢?这引起了我们的重视和极大的兴趣。

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会议由欧洲化学和分子科学协会主办,代表着欧洲核放射性科学的学术最高水平,并受到国际原子能组织和国际纯粹与应用化学联合会的强烈支持与关注。本次会议在连续60年举办的优良基础上,力求为从事核放射性化学领域研究的学者提供一个能充分参与交流且富有成效的平台。会议涵盖了核放射性化学领域的绝大部分议题,包括放射性元素的化学行为、放射分析方法、放射化学分离方法、放射性环境学、放射性生态学、放射性核素和辐射安全在核燃料循环中的研究和技术、辐射化学等。来自全球的该领域的数百名知名学者参加了本次会议。

据地震分析表明,此次核试验与前五次试验一样,都是在咸镜北道吉州郡丰溪里试验场进行的地下核试验。据估计,此次核爆的威力约为108千吨TNT当量,高于朝鲜历届核爆,已达到了美国1945年投放在日本长崎的“胖子”原子弹威力的3至7.8倍[2]。约四万人直接死于胖子的原爆,约二万五千人受伤。约7000平方米之建筑物被夷平,之后数万人死于核子尘埃放射引起的癌症。由此可见,朝鲜第六次核试验的威力之大。虽然此次核试验为地下核试验,大部分放射性物质都被封存在试验横井或竖井中,但是如果存在操作失误等问题,放射性污染物会通过山体裂缝释放到环境中,对环境造成难以估计的辐射危害。

正如我们在前期文章指出的那样(神奇的碘元素:从加碘食盐到环境示踪剂),自然界有一种放射性核素129I就可以承担示踪核活动和核环境安全水平的历史使命。究其原因,这就要从129I的来源说起,129I是碘的长寿命放射性同位素(半衰期为15.7百万年),一般来说宇宙射线与大气中的129Xe反应生成途径是天然129I的主要来源(宇宙射线和它的孩儿们——宇生核素)。据估算,天然生成的129I只有250 kg,而人类进行大气核试验过程中核裂变,核事故以及核燃料循环才是环境中129I的主要来源。20世纪50年代以来的大气核武器试验产生了约50-150 kg的129I,使得全球129I的环境水平提高了至少100倍。前苏联的切尔诺贝利和日本的福岛核事故释放的129I约有7.2 kg,而位于欧洲的Sellafield 和La Hague的两大核燃料后处理厂自20世纪60年代以来向环境中释放了超过6000kg的129I,是目前129I的最大来源,造成欧洲,特别是北欧的129I水平比我国环境水平高约100倍。

本次会议中,来自我所的侯小琳研究员为与会代表做“Radiochemcial analysis of long-lived radionuclides using mass spectrometry: New progress in the methodology”的报告,介绍了长寿命放射性核素质谱分析的方法学新进展,张璐远助理研究员做了“Determination of 129I in aerosols using pyrolysis and AgI-AgCl coprecipitation separation and AMS measurement”的报告,介绍了西安气溶胶中129I的分析方法,两个报告均受到了参会代表们的广泛关注与一致好评,代表们并对报告展开了热议。另外,16级博士生赵雪同学的展示报告“Source and Pathway of 129I in East China Sea: recorded in marine sediment of 50 years”通过对近50年的东海海洋沉积记录中129I的含量和水平变化分析揭示了东海地区129I的来源与传播途径,新颖的选题和详实的内容再加上精美的制作受到的评委与专家们的肯定,并获得了大会展示报告三等奖。借由本次会议,将加速器质谱中心碘-129课题组的最新研究成果,包括气溶胶中长寿命放射性核素129I的高效分离、分析方法、重核素Pu的高效分离和超灵敏测试方法及沉积物中129I记录的中国罗布泊核试验物质的传输,推向国际环境放射性研究领域的前缘。

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图1. 朝鲜六次核爆历史

当然,在核燃料后处理的过程中,还有很大量的129I被封存处置,目前还没有被排放到环境中,但是处置容器的腐蚀破损、处置地理环境的变化都有可能造成放射性物质的泄漏,是环境中129I的潜在来源。一般来讲,核事故和核燃料后处理厂造成的129I水平增加是区域性,只有在气候地理条件适宜的时候才会向全球大范围扩散,核武器试验尤其是大气核武器试验是放射性物质全球性传输扩散的重要途径。因此从理论上讲,我们可以从环境样品中获得的放射性核素129I的异常信号来示踪核活动的发生。

图2 侯小琳研究员、张路远助理研究员做口头报告

那么为什么要129I水平的升高会让我们与朝鲜核试验联系起来呢?这就要从129I的来源说起,129I是碘的长寿命放射性同位素(半衰期为15.7百万年),宇宙射线与大气中的129Xe反应生成途径是天然129I的主要来源,据估算,天然生成的129I只有250 kg。然后,大气核试验过程中核裂变,核事故以及核燃料循环是环境中129I的主要来源。20世纪50年代以来的大气核武器试验产生了约50-150 kg的129I,使得全球129I的水平提高了至少100倍。前苏联的切尔诺贝利和日本的福岛核事故释放的129I约有7.2 kg。而位于欧洲的Sellafield 和La Hague的两大核燃料后处理厂自20世纪60年代以来向环境中释放了超过6000 kg的129I,是目前129I的最大来源,造成欧洲,特别是北欧的129I水平比我国环境水平还要高100倍。当然,在核燃料后处理的过程中,还有很大量的129I被封存处置,目前还没有被排放到环境中,但是处置容器的腐蚀破损、处置地理环境的变化都有可能造成放射性物质的泄漏,是环境中129I的潜在来源。一般来讲,核事故和核燃料后处理厂造成的129I水平增加是区域性,只有在气候地理条件适宜的时候才会向全球大范围扩散,核武器试验尤其是大气核武器试验是放射性物质全球性传输扩散的重要因素。

美高梅4858官方网站,除此之外,还有一种放射性核素14C也是核武器试验的重要产物。14C是碳的一个长寿命放射性同位素(半衰期为5730年),除宇宙射线与大气中的14N反应生成的天然14C外,环境中14C主要来源于大气核武器试验中的核聚变和核裂变、核电站中的活化反应等。20世纪50年代以来的大气核武器试验造成大气中14C的浓度(通常采用Δ14C来表示,单位为‰)从-25‰提高到900‰,随着大气扩散、与水圈等其他圈层的交换作用和化石源燃料燃烧等,大气中14C浓度不断下降到约20‰。虽然其他放射性核素如90Sr、131I、137Cs等也可示踪人类核活动,但它们都是半衰期很短的核素,要么很快衰变完无法用仪器测试,要么主要以颗粒结合沉降。14C和129I这两种核素均为长寿命放射性核素,不会很快衰变完。核武器试验后均以气态形式释放并存在于环境中,可以随着气团快速传输。例如,2011年的日本福岛核事故发生一周后,在欧洲检测到放射性碘信号,两周后在我国也检测到微弱的信号。因此,129I和14C这两种长寿命放射性核素是核试验和核事故的理想示踪剂,能够很好地评估核环境安全。

本次会议的举办为从事核放射性化学相关领域的科研、教学工作者提供了良好的交流平台,进一步加强了全球该领域的相互了解与合作,共同促进了核放射性化学领域的科研水平和该领域青年科技工作者的成长,并推进了新技术新方法的应用。而我所专家代表的参会,也向世界各国学者展示了我所最新取得的科研成果与扎实的科研基础,为我所进一步把国际合作提升到新的水平,率先建设国际一流科研机构做出了重要贡献。

除此之外,另外一种放射性核素14C也是核武器试验的重要产物。14C是碳的一种放射性同位素(半衰期为5730年),除宇宙射线与大气中的14N反应生成的天然14C外,环境中14C主要来源于大气核武器试验中的核聚变和核裂变、核电站中的活化反应等。20世纪50年代以来的大气核武器试验造成大气中14C的浓度(通常采用△14C来表示,单位为‰)从-25‰提高到900‰,随着大气扩散、与水圈等其他圈层的交换作用和化石源燃料燃烧等,大气中14C浓度不断下降到约20‰。

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虽然其他放射性核素如90Sr、131I,134Cs、137Cs也可示踪核武器试验,但是均为短寿命放射性核素,要么很快衰变完无法测试,要么主要以颗粒结合沉降。14C和129I这两种核素均为长寿命放射性核素,不会很快衰变完。核武器试验后均以气态形式释放并存在于环境中,可以随着气团快速传输。例如,2011年的日本福岛核事故发生一周后,在欧洲检测到放射性碘信号,两周后在我国也检测到微弱的信号。因此,129I和14C这两种长寿命放射性核素是核试验和核事故理想的示踪剂,能够很好地评估核环境安全。

为了能够有效地开展我国核环境安全水平监测工作,中国科学院地球环境研究所西安加速器质谱中心的环境放射性研究团队经过几年努力,已经建立了包括水、土壤、大气、植物等多种类型样品129I核素测试分析方法体系,为开展核环境安全水平监测提供了有效途径。

图3 我所博士研究生赵雪展示报告获奖证书

基于此,中国科学院地球环境研究所环境放射性研究团队,在西安地区连续收集的大气气溶胶样品,长期监测其中的14C和129I。朝鲜核事故发生后,我们立即对获得的样品进行了化学处理和加速器质谱测定,并且比较了朝鲜核试验前后的浓度差异。

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我们的研究发现,朝鲜核试验后气溶胶中Δ14C的值在-450‰到-627‰之间,核爆前后并未发现明显差异。实际上,从Δ14C的分析结果来看,该值远远低于西安大气CO2中Δ14C水平(约为-20‰到-30‰)[3],说明气溶胶中的Δ14C主要受到化石源燃料燃烧贡献的“老碳”(14C大量衰变,十分亏损)影响,即使存在核爆信号也会被化石源的 “老碳”信号所掩盖。

该团队曾经对我国一个正在运行的核电站周边环境的129I 水平进行了调查分析,结果与报道的大范围环境大气沉降本底水平一致,这说明没有明显可测量的129I 从核电厂排放到海水中,其周边环境安全可靠。

然而,气溶胶中129I/127I比值在核爆前为×10-8,而核爆后的比值为×10-8,比核爆前的平均水平高出4.5倍。高值点出现在9月5-6日和10-11日的两次采样中。经过仔细的分析讨论,最终通过对确定的核爆地点和采样点的轨迹模型分析,我们发现,该异常信号并不是来自于朝鲜的第六次核试验,而是由于欧洲核燃料后处理厂排放的129I经大气(主要是西风带西风和东亚冬季风)向我国内陆地区的传输幅度增加所致。

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故事说到这里人们不禁要问,这是不是意味着只要我们获得了环境样品中记录的显著129I异常信号,就能够用来指示了人类核活动或者核试验的发生呢?下面就用一个鲜活的实例,来说一说“想法是多么美好,而现实又那么骨感”。

图2. 西安大气气溶胶中放射性Δ14C和129I/127I比值在朝鲜第六次核爆前后对比图

2017年9月3日,朝鲜宣称成功进行了第六次核试验。我国环保部在第一时间启动了二级应急响应状态,进行了为期8天的环境放射性监测,但均未检测到放射性泄露。但是在朝鲜核试验后,利用在西安地区连续收集的大气气溶胶样品,通过加速器质谱测定放射性核素129I水平时,西安加速器质谱中心团队却发现了比核爆前提高了超过四倍水平的129I异常信号,直觉所带来的兴奋感会告诉你,难道这与9月3日的朝鲜第六次核试验有关?如果真的与核试验有关,为什么环保部的监测并没有显示出来?如果129I信号的升高与朝鲜核武器试验没有关系,那又是什么原因造成的呢?这引起了我们的重视和极大的兴趣。

我国内陆地区的大气样品的长寿命放射性核素分析结果表明,朝鲜第六次核试验并未发现明显的核泄漏,不会对我国内陆地区和民众造成辐射危害,这与我国环保局的监测结果一致 [1]。

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朝鲜不断进行核试验对周边国家乃至全世界造成威胁。据最新的报道,在朝鲜第六次核试验后,朝鲜丰溪里核试验场破损,发生地底通道坍塌事故,这成为包括中国等朝鲜周边国家重点关注的辐射危害来源之一,这也将是我们研究的课题之一。

据地震分析表明,此次核试验与前五次试验一样,都是在咸镜北道吉州郡丰溪里试验场进行的地下核试验。据估计,此次核爆的威力约为108千吨TNT当量,高于朝鲜历届核爆,已达到了美国1945年投放在日本长崎的“胖子”原子弹威力的3至7.8倍。“胖子”的爆炸造成了约四万人的直接死亡,约二万五千人受伤,约7000平方米的建筑物被夷平,之后数万人死于放射性尘埃引起的癌症。由此可见,朝鲜第六次核试验的威力之大。虽然此次核试验为地下核试验,大部分放射性物质都被封存在试验横井或竖井中,但是如果存在操作失误等问题,放射性污染物会通过山体裂缝释放到环境中,对环境造成难以估计的辐射危害。

近年来在科技部创新方法项目和基础性工作专项项目的大力支持下,中国科学院地球环境研究所西安加速器质谱中心,建立了完善的环境放射性第三方实验室,不仅具有利用14C和129I进行核环境安全监测的能力,还有在核事故和紧急状况下的快速分析能力,以及目前正在开展全国范围的环境放射性精细图谱建设工作,建立环境放射性数据库,为公众核环境安全保驾护航。

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参考文献:

根据对我们实测的气溶胶样品结果的再分析,朝鲜核试验后气溶胶中Δ14C的值在-450‰到-627‰之间,核爆前后并未发现明显差异。实际上,从Δ14C的分析结果来看,该值远远低于西安大气CO2中Δ14C水平(约为-20‰到-30‰),说明气溶胶中的Δ14C主要受到化石源燃料燃烧贡献的“老碳”(化石燃料经过上亿年的地质演变形成,14C衰变殆尽,基本只含有稳定的12C和13C,故称老碳)影响,即使存在核爆信号也会被化石源的 “老碳”信号所掩盖。

  1. 中华人民共和国环保部. 2017.09.10.

  2. 温联星等,中国科大研究精确确定朝鲜2017年9月3日地下核爆位置和当量, 2017.09.04, .

然而,气溶胶中129I/127I比值在核爆前为×10-8,而核爆后的比值为×10-8,比核爆前的平均水平高出4.5倍。高值点出现在9月5-6日和10-11日的两次采样中。经过仔细的分析讨论,最终通过对确定的核爆地点和采样点的轨迹模型分析,我们发现,该异常信号并不是来自于朝鲜的第六次核试验,而是由于欧洲核燃料后处理厂排放的129I经大气环流系统(主要是西风环流和东亚冬季风)向我国内陆地区的传输幅度增加所致。

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至此故事逐渐变得清晰和明朗,通过对气溶胶样品测试数据的再分析,表明朝鲜第六次核试验并未发现明显的核泄漏,没有对我国内陆地区和民众造成辐射危害,这与我国环保局的监测结果一致。这个实例同样告诉我们,不能仅仅依靠从样品中直接获得的129I异常数据, 简单判断一起核试验事件及其所产生的潜在环境影响,必须通过科学、严谨的数据分析,给出有说服力的判断。

当然,我们应该清醒地认识到,经过多次的核试验的破坏以及近期拆毁核试验场所导致的通道坍塌等,未来这些地区很有可能成为辐射危害来源地,对我国核环境安全产生影响。以中科院地球环境研究所西安加速器质谱中心为主导的研究团队正在开展全国范围的环境放射性精细图谱建设工作,以建立环境放射性数据库,并将在短期内快速提升核事故和紧急状况下的快速分析及应急响应能力,我国科学家将主动承担起在新时代为公众核环境安全保驾护航的历史责任。

大家都听明白了没???

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主要参考资料:

1.研究快报:西安9月发现显著提高的放射性碘-129——是否与朝鲜第六次核试验有关?

2.中华人民共和国环保部.

2017.09.10.

3.温联星等,中国科大研究精确确定朝鲜2017年9月3日地下核爆位置和当量, 2017.09.04

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编辑:地球科学 本文来源:研究快报:西安9月发现显著提高的放射性碘-12

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